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  水凝膠因其高度水合和可逆膨脹性質(zhì)，在生物醫(yī)學、柔性電子學、傳感器、柔性機器人等領域具有廣泛的應用前景。然而，水凝膠本身柔軟、易破裂，尤其在受到高應力、被切割或刺穿時容易失敗，這限制了其在惡劣環(huán)境下的應用。因此，許多研究致力于為水凝膠開發(fā)保護性護甲或?qū)樱蕴岣咂淇箟�、抗切割和自我修復能力。然而，大多�?shù)保護層仍然依賴于吸附材料的方法，難以和水凝膠形成穩(wěn)定的界面，并且缺乏抗切割和受損后自我修復的能力。因此，需要一種新的方法來開發(fā)具有自我生長、保護性護甲和抗切割性能的水凝膠，以適應更為復雜的環(huán)境。

  受到自然界中許多柔軟動物如海星的啟發(fā)，研究人員開發(fā)出了一種特殊的水凝膠，它具有自我生長的保護性護甲，通過在水凝膠表面結晶醋酸鈉來實現(xiàn)。引入聚丙烯酸后，水凝膠中形成了獨特的“離子屏障”，從而將結晶區(qū)域限制在了水凝膠表面。因此，合成的水凝膠表面形成了一層堅韌的護甲，而水凝膠內(nèi)部保持透明和柔軟。這種獨特的結構使得水凝膠在保持柔韌性的同時能夠承受高壓并防止尖銳物體的穿透。有趣的是，獨特的刺激沉淀機制使護甲在受損后能夠自我修復。此外，水凝膠可以在露天環(huán)境和極端溫度（-50℃和80℃）下保持柔軟并持久工作。這種水凝膠具有在惡劣環(huán)境下作為執(zhí)行器、傳感器和膠粘劑等應用的潛力。此外，本研究提出了一種新的設計新材料的方法，利用水凝膠網(wǎng)絡與基質(zhì)內(nèi)的離子之間的相互作用以及水凝膠表面和內(nèi)部性質(zhì)之間的差異來合成新材料。未來的研究可以通過基于本研究所示的材料設計策略來調(diào)控水凝膠的聚合物網(wǎng)絡，以實現(xiàn)更強的保護能力的杰出軟-硬結構。

  近日，山東大學黃俊教授團隊在《Advanced Functional Materials》上發(fā)表文章《Starfish-Inspired Cut-Resistant Hydrogel with Self-Growing Armor: Where Softness Meets Toughness》，報道了一種能自生長保護性盔甲的水凝膠。所開發(fā)的水凝膠表面被一層能夠自愈的堅韌護甲所保護，而水凝膠內(nèi)部保持透明和柔軟。這種水凝膠具有在惡劣環(huán)境下作為執(zhí)行器、傳感器和膠粘劑等應用的潛力。

  該團隊受到海星護甲形成機制的啟發(fā)（圖1a，b），合成了一種護甲保護性水凝膠（圖1c）。如圖1d所示，前體溶液由丙烯酰胺、丙烯酸、乙酸鈉、交聯(lián)劑和引發(fā)劑與去離子水在70℃混合制備而成。然后，在70℃下通過紫外固化法制備水凝膠樣品（圖1e）。如圖1f所示，水凝膠樣品降溫到室溫（25℃）后，刺激水凝膠表面形成形核點進而形成了堅韌的護甲。與此同時，涂有護甲的水凝膠內(nèi)部保持透明和柔軟。形成這種有趣的結構的原因是，當表面附近的Na⁺和COO^-耗盡形成護甲時，水凝膠內(nèi)部離子難以移動到表面，形成了一個稱為“離子屏障”的區(qū)域。

圖1：水凝膠的制備過程及機理示意圖。

  如圖2所示，水凝膠被一層白色的護甲覆蓋著。同時，護甲保護性水凝膠能夠在外力作用下輕松變形，展現(xiàn)出其極好的柔性。圖2e所示的橫截面光學圖像表明，在護甲下方的水凝膠仍然是透明的，這是護甲保護性水凝膠能夠靈活變形的原因。如圖2f所示，左邊用紅色箭頭標記的部分是厚度約為0.2毫米的鹽護甲，右邊是護甲下面未結晶的水凝膠。護甲保護性水凝膠能夠通過護甲的刺激沉淀生長機制“愈合”受損部位。如圖2d所示，在被外界刺激后，合成的水凝膠長出白色的護甲來保護自己。然后，從水凝膠樣品的中心割下一個三角護甲。如圖2d（iii）所示，樣品中間部分的透明水凝膠暴露在空氣中，由于空氣中的灰塵和顆粒等外部刺激，在表面形成了成核點，然后形成了一層新的鹽護甲（圖2d（iv））。自發(fā)修復受損區(qū)域的能力極大地增強了護甲保護性水凝膠的適應性，在惡劣環(huán)境下表現(xiàn)出穩(wěn)定的性能。

圖2：水凝膠的表征及“盔甲”自愈合性能照片。

  護甲能夠有效地保護水凝膠免受鋒利物體切割時的損傷。如圖3a所示，經(jīng)刀片切割后，水凝膠樣品保持完好無損，在切割區(qū)域沒有裂縫（圖3a（iii）中的紫色部分）。如圖3b所示，堅韌的護甲限制了切割下的水凝膠表面上裂紋的產(chǎn)生。此外，護甲下的柔軟水凝膠允許大變形，有助于在切割點處消散應力。相比之下，沒有護甲的水凝膠在被刀片切割時容易開裂（圖3c）。然后，由于裂紋擴展，水凝膠在受力作用下容易受損。

圖3：水凝膠的抗切割性能照片及表征。

  護甲保護的水凝膠在致動器、傳感器和粘合劑領域展現(xiàn)了巨大的潛力。如圖4a所示，將鐵鐵氧化物引入水凝膠中制備了具有護甲的致動器。該致動器能夠在移動鋒利物體等惡劣機械條件下工作。如圖4b所示，在護甲的保護下，致動器可以用于移動鋒利的陶瓷刀片而不會受損。此外，護甲保護的水凝膠可以在惡劣環(huán)境中用作應變傳感器。如圖4d-e所示，水凝膠在被刀片切割時發(fā)生了變形，其電阻隨之改變。由于護甲的生長機制，水凝膠可以用作粘合劑。如圖4f所示，水凝膠可以粘附在玻璃載玻片上。然后，由于乙酸鈉的結晶，護甲在水凝膠表面生長，而與玻璃接觸的表面仍保持粘合。如圖4f（iii）所示，在500g的重力作用下引起的剪切力下，水凝膠與玻璃之間的界面保持穩(wěn)定。

圖4：水凝膠的應用：作為抗切割的執(zhí)行器，傳感器和粘接劑。

  山東大學機械工程學院碩士生趙一銘為本論文的第一作者，山東大學機械工程學院黃俊教授為本論文的通訊作者。本工作得到山東省自然科學基金、山東省重點研發(fā)計劃以及山東大學齊魯青年學者支持。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202304439